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2010年快乐双彩走势图 萬惠霖介紹
萬惠霖介紹
www.dicp.cn    發布時間:2010-03-31 09:52    欄目類別:走近專家
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一、個人簡歷

萬惠霖1938年11月20日出生于湖北漢口,原籍湖北漢陽縣。物理化學家,1997年當選為中國科學院院士。1962年和1966年初分別于廈門大學化學系及其催化理論方向研究生畢業,后留校任教至今;同時,主要從事催化基礎方面的研究(其間,1982年3月至1983年4月,為美國麻省理工學院化學系訪問學者,進行固氮酶體系中ATP水解與電子傳遞間定量關系的實驗研究)。先后參加了配位催化和化學模擬生物固氮及其與鐵催化劑固氮關聯等研究,合作進行了α-TiCl3 d電子能級晶體場分裂(采用點電荷加點偶極模型)的理論計算并撰稿成文;在《催化原理》中,通過幾類重要絡合催化反應,詳盡闡述了蔡啟瑞教授提出的配位催化及其可能產生的“四種效應”的理論,并在化學吸附態部分對國際上剛開展不久的反應物在固體表面活性中心上的吸附與在配合物催化劑中心金屬上的配位(絡合)的關聯進行了重點介紹;參加了乙烯配位聚合高效負載型催化劑的制備;指導研究生研究了丙烯選擇(氨)氧化中鉬鉍系和鉬鉍基復氧化物上的氧物種及其反應性能、中間體(如C3H5·)和副產物形成機理,明確檢測到親電氧物種O- 和O2- 的自旋濃度與丙烯選擇氧化選擇性的反向對應關系,表明該反應的活性氧物種是親核氧物種O2-,而不是O- 和O2-;對固氮酶幾種重要底物在固氮酶活性中心模型上多核絡合方式的量子化學計算為其實測配位親和力差異的詮釋提供了重要依據;合作進行的理論模擬則揭示了氨合成α-Fe催化劑三個低密勒指數晶面催化活性的差異(111)﹥(100)﹥(110)與其電子結構的關系:(111)面費米能級附近的總態密度、d軌道態密度和3dxz、3dyz軌道局域態密度都是最高的,最有利于向或從吸附的N2授受電子,(100)面次之,(110)面最低。蔡啟瑞教授牽頭的“絡合催化理論的研究”、“在固氮酶作用下和鐵催化劑作用下固氮成氨的研究” 先后獲1982年和1987年國家自然科學三等獎,萬惠霖分別排名第2和第3;在1981和1986年,以上兩項成果曾分獲國家教委科技進步二等獎,萬惠霖排名第2和第4。“群表示約化的方法、程序和應用”獲1994年國家教委科技進步二等獎,萬惠霖排名第3。上世紀90年代初、中期以來,參與主持(郭燮賢先生為主持人,萬惠霖為第一副主持人)“八五”重大基金項目和負責低碳烷烴臨氧催化轉化相關子課題的研究,主要在甲烷氧化偶聯含氟稀土(堿土)基氧化物催化劑的研制、性能、結構、酸堿性、助催作用本質和活性氧物種的原位表征等方面,取得了系統、有新意的研究成果。該成果的大部分工作完成于上世紀末,但由于當時科研經費匱乏,買不起18O2等同位素,所以關于活性氧物種(O2-)及其性能的完整表征都是在前幾年完成的。故此將在第二部分作為主要工作成就之一填報。在負責兩個“973”項目子項目研究中,參與論證并提出了氧存在下Ln2O3表面激光誘導的O22-物種的形成機理;主要基于理論模擬和實驗表征結果的比較,對甲烷、丙烷選擇氧化的催化劑作用機理和催化反應機理進行了深入研究。

學歷和工作經歷如下:1951年小學畢業;休學一年后,1952-1955年和1955-1958年分別就讀于漢陽縣二中初中部和華中師院附屬中學(現華師一附中)高中部;1959年考取中南礦冶學院(今中南大學)冶金系,就讀一年后,由學校集體派往廈門大學化學系學習直至畢業、考研(以后情況請見前述)。留校以來,先后任講師(1978)、副教授(1983)、教授(1987)、博士生導師(1990),催化教研室和研究室主任(1984)、化學系副主任兼物理化學研究所副所長(1986)、化學化工學院副院長、化學系主任、固體表面物理化學國家重點實驗室副主任(1991),化學化工學院院長、固體表面物理化學國家重點實驗室主任(1996-2003)和學術委員會主任(2003-),現為廈門大學理(工)科學術委員會主任、自然科學學部主任、化學化工學院學術分委員會主任,醇醚酯化工清潔生產國家工程實驗室技術委員會主任。

曾任中國化學會理事、常務理事,中國化學會催化專業委員會委員、副主任、主任,教育部科技委委員、化學部主任,國務院學位委員會學科評審組(化學)成員;現任中國科學院化學部常委,科技部“973”專家顧問組成員,《高等學校化學學報》、《化學學報》、《Chem. Asian J.》等國內外刊物副主編、編委和顧問編委。在教學和其他方面也獲得一些獎勵:作為第一完成者,曾獲高等教育國家級教學成果一等獎1項和省級教學成果特等獎1項、二等獎1項;先后被評為廈門市勞動模范、福建省先進教育工作者、人事部有突出貢獻的中青年專家、福建省優秀專家、全國教育系統勞動模范、“全國五一勞動獎章”獲得者和福建省杰出人民教師。

二、近十年來主要工作成就簡述

1.甲烷氧化偶聯含氟稀土基催化劑的研究

“八·五”期間,由科技部和國家基金委聯合資助的重大項目“煤炭、石油、天然氣優化利用的催化基礎”啟動,萬惠霖課題組承擔的是低碳烷烴選擇氧化方面的子課題。主要研究內容是以甲烷氧化偶聯(OCM)制乙烯為目標反應,并兼顧乙烷、丙烷及異丁烷氧化脫氫(ODHE、ODHP及ODHIB)制相應烯烴等反應。當時,用于OCM的Li+/MgO,Ba2+/La2O3和ThO2-La2O3-BaCO3等催化劑均為主體-摻雜劑(host-dopant)類型,蘊含著通過陽離子調變而形成陰離子缺陷的合理構思。受某些OCM(以及ODHE)催化劑的性能因在其中添加氯化物而得到明顯改善的啟發(但Cl-極易流失,催化劑性能很快下降;而關于Cl-的作用本質,亦未見深入研究),課題組博士生周小平首先提出了在堿土/稀土氧化物中將其中一種改為氟化物(如堿土氟化物/稀土氧化物體系)的想法。當此想法的初期探索在實驗上被證實之后,萬惠霖率課題組圍繞以下問題合力進行了系統、深入的研究。

(1) OCM含氟稀土基催化劑性能和氟化物的促進作用
課題組研制了一系列用于OCM(及ODHE、ODHP)的稀土基含氟催化劑。性能評價結果表明,對于OCM,在與SrO/La2O3對比的SrF2/La2O3(或SrO/LaF3),和與SrO/Ln2O3對比的SrF2/Ln2O3(Ln=La, Nd, Sm, Eu, Gd, Dy, Ho, Er, Tm, Yb),及BaF2摻雜的可還原稀土(Ce, Pr, Tb)氧化物等體系中,氟化物無一例外地顯示出明顯的促進作用。與Ln2O3體系相比,前5種SrF2/Ln2O3催化劑體系中的C2(C2H4+C2H6)收率提高80%~90%,甚至100%,后一半提高10%~50%,提高幅度大體上隨鑭系元素原子序數的增加而減少。對ODHE、ODHP及ODHIB,含氟稀土基催化劑也顯示出優異的催化性能。

(2) 含氟稀土基催化劑的結構和氟化物促進作用的主要本質以及基于結構特征的催化劑組分的進一步選擇
在約10種含氟稀土-堿土氧化物(如SrO-LaF3)催化劑中,XRD檢測到新相(如SrF2和LaOF)的形成;而在另一些催化劑(如BaF2-CeO2)中,XRD雖僅檢測出原有物相,但其晶格參數分別有所減小和增大,意味著BaF2和CeO2的晶格分別發生了少許收縮和膨脹。上述結構研究表明,催化劑中氧化物與氟化物(O2-與F-的離子半徑很相近)間發生了部分陰離子和/或陽離子的交換,其結果是氟氧化物等新相和在某些取代情況下陰離子空位等缺陷的形成。上述稀土氟氧化物(LnOF)是具有氟化鈣型超結構(類螢石結構)的一類離子晶體,很可能含有本征陰離子Frenkel缺陷和陰離子空位。而對于陽離子價態不變的氧化物和含氟氧化物催化劑,陰離子空位的存在是氧吸附和活化的前提,并進而有利于甲烷等低碳烷烴的臨氧轉化。結合上述關于SrF2/Ln2O3催化劑體系的C2烴收率隨鑭系元素原子序數增加而減少(可能與鑭系收縮有關)的實驗事實以及其它有關結果,表明催化劑中氟化物的促進作用可能主要與氟化物-氧化物的相互作用程度有關,因為這關系到催化劑活性(陰離子空位增加)和選擇性(F-對表面活性氧物種的分離)的改善。

鑒于大部分堿土氟化物(AEF2)和稀土氟氧化物(LnOF)具有氟化鈣結構和稍微畸變的氟化鈣結構,預計其間會有一定程度的互溶性。為此,萬惠霖提出用AEF2作為離子型摻雜劑調變四方LaOF(T)的結構導向組分選擇構思,以期通過滿足電中性原理而增加LaOF中陰離子空位等缺陷。結果表明,BaF2調變效果最好:在BaF2/LaOF(T)催化劑上,對OCM,如烷/氧比分別為6:1和9:1,其甲烷轉化率(C)和C2選擇性(S)分別為19.5%和81.0%以及16.5%和84.6%(C+S均大于100%);對ODHE,乙烷轉化率和乙烯選擇性則分別達到80.8%和70.8%,亦為當時最好的結果之一。

(3) 含氟稀土基催化劑的表面酸堿性質及其與催化性能的關系和含氟稀土基OCM催化劑表面活性氧物種的原位譜學表征
由于氟的電負性高于氧和F-的電離勢高于O2-,采用吡啶吸附的漫反射UV光譜及吸附CO2的TPD等研究表明,堿土氟化物促進的稀土氧化物催化劑的堿性較弱于堿土氧化物促進的稀土氧化物催化劑,但如上所述,前者的OCM性能優于后者。這一結果與Lunsford等提出的含氯OCM催化劑中的Cl-可對表面酸堿性進行調變的觀點相近,但不同于當時流行的OCM性能好的催化劑一定具有強表面堿性的看法。如前所述,若僅與單純稀土氧化物(或稀土氟氧化物)對比,堿土氟化物摻雜的稀土氧化物(或稀土氟氧化物)均顯示出較好的OCM性能,然而在添加氟化物后表面酸堿性質的變化與催化性能間并無簡單的對應關系。

在含氟稀土基OCM催化劑的研究中,萬惠霖較早注意到尋求堿土氟化物對稀土氧化物摻雜可能導致陰離子空位形成的直接證據。前四年一位博士生在學位論文中完成了La2O3、Nd2O3和堿土氟化物促進的La2O3、Nd2O3催化劑上O2-TPD實驗。結果表明,純La2O3和Nd2O3上均未檢測到O2的脫附峰,而在20% SrF2/La2O3和50% SrF2/Nd2O3上則觀察到O2的脫附峰,證實了這些摻雜體系中陰離子空位的存在。這就為催化劑表面O2的吸附和活性氧物種的形成創造了條件。

在SrF2/La2O3,SrF2/Nd2O3,BaF2/La2O3以及BaF2/LaOF等催化劑上,在OCM反應溫度,吸附氧和/或烷-氧共進料條件下,結合采用18O2同位素的原位紅外光譜(對SrF2/La2O3體系還應用了準原位EPR技術)均檢測到位于約1110-1130cm-1處、可指認為超氧物種(O2-)并得到18O2同位素確證的清晰譜峰。當催化劑上預吸附氧并形成O2-物種后抽空,通CH4后O2-物種的譜峰強度下降,同時在950 cm-1處出現可歸屬于產物氣相C2H4的吸收峰。隨著通入CH4時間的延長,O2-物種的譜峰強度和C2H4的譜峰面積呈現很好的消長對應關系。這表明萬惠霖課題組首先多次提供了O2-物種具有OCM活性的直接光譜學證據,應當有助于消除國際上一些學者對O2-在OCM反應條件下的穩定性和反應性能較長時間的質疑。

總之,與Ln2O3相比,AEF2/Ln2O3 OCM性能較優的原因可概括為:表面陰離子空位和較弱的堿性或F-的存在分別有利于O2的吸附、活化和不利于副產物CO2在表面O22-上的吸附,這有利于提高催化劑的活性;而表面F-離子對活性氧物種的隔離和O2-的本征活性較低則是改善選擇性的原因。

上述系統、創新的研究對形成有關催化劑的設計構思和發展有關新理論概念具有學術意義。美國化學化工新聞(C&EN)曾于1994年以較大篇幅報道了部分工作,并給予好評;美國聯碳公司Bhasin博士(OCM反應的兩位發明者之一)對本項目OCM及ODHP催化劑的優異性能和活性氧物種的原位表征很感興趣,合作開展了加壓條件下氧物種原位光譜表征的研究。1995年,萬惠霖以此為題在第七屆中日美催化會議上代表中方作了大會報告;1997年,又先后應日本東京大學Iwasawa教授和韓國漢城(今首爾)大學分子催化中心之邀作了報告。甲烷氧化偶聯含氟稀土基催化劑的研究獲1999年教育部科技進步一等獎,萬惠霖排名第1。

2. 輕質烷烴臨氧活化和轉化的活性氧物種,高價過渡金屬(d0)氧化物催化劑作用機理和催化反應機理的理論和實驗研究
先后在1999年和2005年啟動的有關天然氣、煤層氣及合成氣高效轉化的催化基礎兩個“973”項目中,萬惠霖承擔了命題基本相同的兩個基礎性子項目,“催化反應的中間體鑒定和微觀機理”和“催化過程的微觀機制和反應中間體鑒定”。

(1) La2O3和BaO上活性氧物種的原位顯微Raman光譜表征和理論研究
在萬惠霖課題組進行的活性氧物種研究中,翁維正教授及其研究生在采用原位顯微Raman光譜技術對稀土倍半氧化物上氧物種進行原位表征時,發現并用18O2同位素確鑿證實了在一定波長范圍內的激光可誘導分子氧(O2)與Ln2O3(Ln=La, Sm, Nd)表面的晶格氧(O2-, ν=395~397 cm-1)物種發生反應并生成過氧物種(O22-,ν=835~841 cm-1);通過考察溫度、激光功率和波長等因素對La2O3表面過氧物種生成的影響和對實驗結果的分析,理論化學組曹澤星教授和萬惠霖等闡明了光誘導過氧物種的生成機理,包括接近或弱吸附于Ln2O3表面的三態氧到單態氧的激發,單態氧吸附及其與鄰近表面晶格氧O2-(單態)形成O32-中間態(單態),后者再解離為O22-(單態)等反應;三態氧到單態氧的躍遷能為1.63 eV,相應的激光波長理論閾值為762.7 nm。理論化學組徐昕教授指出,Neurock所提的La2O3上過氧物種形成的協同反應在熱反應條件下因自旋禁阻是不能進行的。萬惠霖認為,這些結果表明Lunsford等關于La2O3上過氧物種的Raman光譜表征(實際上可能是O22-的激光誘導生成)未能重復的原因很可能是其關鍵實驗條件或細節未能重復。有關研究結果已在Angew. Chem. Int. Edit.上發表,受到審稿人的好評。

近期,基于立方與六方Ln2O3的氧空位和Ln3+的配位多面體結構的差異,闡述了前者和后者分別在激光照射下能與不能生成O22-的道理;參考蔡啟瑞教授所提O32-的解離方式,建議了生成O22-時為什么能檢測到O2-物種的可能機理。(景孝廉,博士學位論文,2010年8月)。

課題組與徐昕教授合作,采用簇模型與周期性模型結合的方法,研究了重堿土金屬氧化物表面活性氧物種的形成、轉化并與鑭系倍半氧化物上過氧物種的激光誘導生成進行了比較和關聯。研究表明:氣相3O2激發到1O2雖需克服較大能壘,但在BaO上,開殼層1O2吸附態在構型與能量上均與3O2吸附態非常接近,因而在表面誘導下,3O2吸附態易發生系間竄越(intersystem crossing, ISC)而轉化為1O2吸附態。1O2吸附態經過一轉動過渡態可與鄰近晶格氧結合而形成O32-中間體,后者再轉移一個O原子到周圍的晶格氧上,即形成O22-;3O2吸附態還可能直接經單重態和三重態勢能面之間的交叉點通過自旋翻轉為1O2,后者再與O2-結合生成O32-,自旋翻轉的能壘僅約4.8 kcal/mol。以上所述可能是BaO容易生成BaO2的原因,也可能有助于對相關氧物種的光譜表征結果(如在BaO/MgO和BaO/La2O3體系上可檢測到O22-,而在BaF2/La2O3上卻只能檢測到O2-)的理解。

(2) 高價過渡金屬基氧化物催化劑上輕質烷烴臨氧活化和轉化的理論和實驗比較研究
萬惠霖課題組通過傅鋼副教授與理論化學組徐昕教授合作,對以甲烷、丙烷為代表的輕質烷烴在四配位高價(d0)過渡金屬(V、Mo、Cr、W)氧化物上C-H鍵的初始活化模式及其與催化劑組分物理化學性質和反應機理(著點研究機理內涵比較豐富、很難獲得高選擇性的丙烷選擇氧化制丙烯醛作為目標反應)的關系進行了深入、系統的研究,以期揭示催化劑的作用機理和催化反應的分子機理。

理論研究表明:VOx, CrOx, MoOx等氧化能力較強的高價金屬氧化物的端氧對輕烷C-H鍵的初始活化一般遵循H脫除機理(WOx例外,(2+2)即異裂機理為其反應的競爭性途徑),R基則通過反彈機理與鄰近另一端氧結合。理論預測能壘與實驗值符合很好,也可很好解釋IR,EPR,和氘代丙烷的動力學同位素效應等實驗事實。據此還可推斷,丙烷在以上類型催化劑上的初始活化和轉化應經由異丙氧基中間體。

上述甲烷、丙烷的初始活化包括過渡金屬端氧加氫,Mn+=O π鍵斷裂(其能量用△EST,即單重態到三重態激發能表示),和Mn+的單電子還原等過程,因而對能完成H脫除任務的四配位高價金屬氧化物性能的要求相應是:O-H鍵能(BE)較高,△EST較低,電子親和能(EA)較高。根據上述幾種氧化物的相關物理化學性質,對輕質烷烴C-H鍵進行H脫除的優劣順序是:CrOx>VOx>MoOx>WOx。這一序列已得課題組和國內外同行有關實驗結果的支持。

對于丙烷氧化,VOx比MoOx具有更高的活性;若催化劑中不含VOx時,MoOx亦可作為烷烴氧化的活性位。相對于VOx,MoOx具有較強的酸性,不但能吸附丙烯,還可能按(2+4)吸附方式同時活化丙烯中的α-H。但在丙烷及丙烯分別選擇氧化制丙烯醛的情況下,脫丙烯α-H的任務分別由氧化物TeOx及BiOx承擔。對于TeOx,理論研究表明,Te4+Ox或Te6+Ox都能脫除丙烯的α-H和/或插氧于烯丙基直至生成丙烯醛。MoPTe/SiO2與MoP/SiO2原位紅外光譜表征的對比實驗進一步證實了TeOx的作用。但MoOx吸附丙烯的功能亦不可或缺。

(3) 基于理論和實驗研究的催化反應機理和動力學控制
理論和系列實驗研究表明,丙烷選擇氧化制丙烯醛的初始活化方式是H脫除,但脫除的是亞甲基上的H,而不是甲基上的H(以動力學同位素效應為證);理論計算結果還排除了一步脫丙烷鄰位2個H生成丙烯的可能性。惟一的初始活化方式是脫亞甲基上的H,繼之按“O反彈機理”生成異丙氧基。探針分子(異丙醇和2-溴代丙烷)實驗表明,異丙氧基脫α-H生成丙酮,脫β-H并斷裂C-O鍵而生成丙烯,因而后者在適當升溫條件下是比較有利的。如丙烯能迅速吸附在具Lewis酸性的Mo6+Ox上,并有Te6+Ox(或兩個相鄰的Te4+Ox)脫去丙烯的 α-H并插氧,則反應方向的逆轉幾乎是不可能的。最大的挑戰仍在于反應條件下產物丙烯醛具有遠高于反應物丙烷的反應性,很容易深度氧化為COx。

鑒此,幾年來萬惠霖課題組在活性中心分離方面進行了一些探索:采用溶膠–凝膠法制備丙烷選擇氧化制丙烯醛Mo1V0.3Te0.23Nb0.1Ox/SiO2催化劑,反應溫度560℃,丙烯醛收率達18.3%,但重復性差。在丙烷氧化脫氫方面,運用過氧化法一步直接合成含V的SBA-15介孔分子篩,其中的V以分立的VO4物種存在,在600 ℃,丙烯收率~20%;制備了納米NiO-磷鉬雜多酸銫鹽復合物催化劑80wt%Ni-20wt%CsPOM,在450 ℃,可獲得20%的丙烯收率,優于文獻報道的其他體系。但這方面的路還很長,課題組需要加倍努力。上述研究結果應邀在亞太表面科學和工程會議(2006,12.18-12.22,香港)、第14屆全國催化學術會議(2008,10.14-10.18,南京)、第六屆海峽兩岸催化會議(2006,9.12-9.15,大連)、北京大學、中科院上海有機所、蘭州化物所、山西煤化所、武漢大學、華中科技大學、華中師范大學、中南民族大學、浙江師范大學、云南大學、江蘇大學、中石化撫順石油化工研究院、煙臺萬華聚氨酯股份有限公司等會議和單位作大會邀請報告和報告。

三、代表性論文和/或授權專利

1. Wan, H. L.; Zhou, X. P.; Weng, W. Z.; Long, R. Q.; Chao, Z. S.; Zhang, W. D.; Chen, M. S.; Luo, J. Z.; Zhou, S. Q., Catalytic performance, structure, surface properties and active oxygen species of the fluoride-containing rare earth (alkaline earth)-based catalysts for the oxidative coupling of methane and oxidative dehydrogenation of light alkanes. Catalysis Today 1999, 51(1): 161-175.
2. Weng, W. Z.; Wan, H. L.; Li, J. M.; Cao, Z. X., Laser-induced formation of metal-peroxide linkages on the surface of lanthanum sesquioxide under oxygen. Angewandte Chemie-International Edition 2004, 43(8): 975-977.
3. Fu, G.; Xu, X.; Lu, X.; Wan, H. L., Mechanisms of initial propane activation on molybdenum oxides: A density functional theory study. Journal of Physical Chemistry B 2005, 109(13): 6416-6421.
4. Fu, G.; Xu, X.; Lu, X.; Wan, H. L., Mechanisms of methane activation and transformation on molybdenum oxide based catalysts. Journal of the American Chemical Society 2005, 127(11): 3989-3996.
5. Fu, G.; Yi, X. D.; Huang, C. J.; Xu, X.; Weng, W. Z.; Xia, W. S.; Wan, H. L., Developing selective oxidation catalysts of light alkanes: From fundamental understanding to rational design. Surface Review and Letters 2007, 14(4): 645-656.
6. Wang, L. H.; Yi, X. D.; Weng, W. Z.; Zhang, C. X.; Xu, X.; Wan, H. L., Isotopic oxygen exchange and EPR studies of superoxide species on the SrF2/La2O3 catalyst. Catalysis Letters 2007, 118(3-4): 238-243.
7. Fu, G.; Chen, Z. N.; Xu, X.; Wan, H. L., Understanding the reactivity of the tetrahedrally coordinated high-valence d(0) transition metal oxides toward the C-H bond activation of alkanes: A cluster model study. Journal of Physical Chemistry A 2008, 112(4): 717-721.
8. Liu, Y.; Huang, F. Y.; Li, J. M.; Weng, W. Z.; Luo, C. R.; Wang, M. L.; Xia, W. S.; Huang, C. J.; Wan, H. L., In situ Raman study on the partial oxidation of methane to synthesis gas over Rh/Al2O3 and Ru/Al2O3 catalysts. Journal of Catalysis 2008, 256(2): 192-203.
9. Lu, N. X.; Fu, G.; Xu, X.; Wan, H. L., Mechanisms for O2 dissociation over the BaO (100) surface. Journal of Chemical Physics 2008, 128(3): 034702.
10. Zhang, Q. H.; Cao, C. J.; Xu, T.; Sun, M.; Zhang, J. H.; Wang, Y.; Wan, H. L., NiO-polyoxometalate nanocomposites as efficient catalysts for the oxidative dehydrogenation of propane and isobutane. Chemical Communications 2009, (17): 2376-2378.

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